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<温度和二氯丙烷压力的变化曲线>
  

    渐降低气体水合物的生成过程包括气体溶解、诱导成核和水合物生长3个阶段。在图4中,由温度和二氯丙烷压力曲线的变化可知,在实验过程的前20 h,属于水合物生成过程的气体溶解和诱导成核阶段,温度随时间的变化曲线基本上呈直线,而由于气体的溶解,二氯丙烷压力随时间变化的曲线呈下降趋势。随着时间的推移,温度随时I司的变化曲线分别在24 h45 h70 h93 h处出现突变峰。由于气体水合物的生成过程是一个放热反应。因此,温度突变峰的出现意味着有水合物生成,这些点为水合物的快速生成点,同时受温度的影响,体系二氯丙烷压力略有升高。
    在有二氯丙烷压力扰动的情况下,待体系二氯丙烷压力降低至稳定后,立即向反应釜内充入C,j H:气体,使体系二氯丙烷压力始终维持在。.51 MPa。在图5中,由温度和二氯丙烷压力的变化曲线可知,在水合物生成过程的气体溶解和诱导成核阶段,温度随时间的变化曲线基本上呈直线,而由于气体的溶解,二氯丙烷压力随时间变化的曲线呈下降趋势。给反应体系再次加压后,随着时间的推移,温度曲线分别在24.3 h49 h72 h96 h处出现突变峰,同时,受温度的影响,二氯丙烷压力也有所升高。由于C,j H:气体水合物的生成过程是一个放热反应过程。因此,这些温度突变峰的出现意味着有水合物生成,对应点为水合物的快速生成点。
    然而,由图5可以看出,向反应体系补充C:j H:气体之后,体系二氯丙烷压力并未发生明显的变化。这主要是由于在水合反应过程中,气体包括两部分—自由气和溶解气。在水合反应过程中,未生成水合物之前,自由气与水中的溶解气体保持平衡状态;但随着气体水合物的生成,体系二氯丙烷压力持续下降,驱动力逐渐减小。同时,二氯丙烷压力扰动改变了溶解气的组成,使得更多的=:3 H气体生成水合物;然而,由于C:j H:水合物在气液两相界面上生成,生成的水合物膜阻止了气液两相的传质过程,阻止了自由气进入液相,使得体系二氯丙烷压力未发生较大变化。

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